După succesul Stăpânului Inelelor, Tyler a apărut în diverse roluri, inclusiv în filmele Jersey Girl (2004), Lonesome Jim (2005), Reign Over Me (2007), The Strangers, The Incredible Hulk (ambele din 2008), Robot & Frank (2012), Space Station 76 (2014), Wildling (2018) și Ad Astra (2019). În afara filmelor, a jucat în seria de dramă supranaturală HBO The Leftovers (2014–2017), în seria de dramă istorică BBC Gunpowder (2017), în seria de dramă istorică ITV/Hulu Harlots (2018–2019) și în seria de dramă procedurală Fox 9-1-1: Lone Star (2020).
Tyler este, de asemenea, cântăreață. După ce a cântat cu compozitorul Howard Shore, a apărut ca vocalist invitat pe albumul Varshons (2009) al formației The Lemonheads, interpretând un cover al melodiei lui Leonard Cohen "Hey, That's No Way to Say Goodbye." A apărut pe discul bonus din 2017 al albumului Baby I'm Bored (2003) al lui Evan Dando, oferind voci pentru melodia "Shots Is Fired." În 2011, a lansat primul său single, "Need You Tonight."
Tyler a fost ambasador al bunăvoinței UNICEF pentru Statele Unite din 2003 și purtător de cuvânt pentru linia de parfumuri și cosmetice Givenchy. Este fiica lui Steven Tyler și Bebe Buell, deși are o relație foarte apropiată cu tatăl ei adoptiv